Banca de DEFESA: RAYSSA JOSSANEA BRASILEIRO MOTTA

Uma banca de DEFESA de DOUTORADO foi cadastrada pelo programa.
DISCENTE : RAYSSA JOSSANEA BRASILEIRO MOTTA
DATA : 24/11/2022
HORA: 08:00
LOCAL: Google Meet
TÍTULO:

UTILIZAÇÃO DE Ni ANCORADO EM ARGILA BENTONÍTICA NA REAÇÃO DE DECOMPOSIÇÃO DO METANO PARA PRODUÇÃO DE CARBONO ORDENADO E “HIDROGÊNIO AZUL”

PALAVRAS-CHAVES:

catalisadores suportados; bentonita; alumina; nanotubos de carbono; hidrogênio.

PÁGINAS: 168
RESUMO:

A necessidade de encontrar meios que minimizem ou eliminem os efeitos nocivos causados ao meio ambiente pelo uso de combustíveis fósseis tem gerado buscas incessantes por alternativas viáveis e eficientes de geração de energia, e a decomposição catalítica do metano (DCM) utilizando argila como suporte catalítico se mostra promissora para produção de hidrogênio com baixo impacto ambiental, livre de CO2, gerando carbono sólido como subproduto de alto valor agregado. As argilas, pelas suas características, podem ser empregadas como suporte catalítico eficazes na DCM. O presente trabalho descreve a síntese e caracterização de catalisadores à base de Ni ancorados em argila bentonítica, in natura e modificada termicamente, e também, para fins de comparação, ancorados em alumina, para produção de carbono ordenado e hidrogênio via DCM. Os catalisadores foram sintetizados via impregnação úmida, com 5, 10 e 20 % de Ni (m/m), e um único catalisador com 20 % de Ni e argila bentonítica in natura, BSI, foi preparado via técnica de eletrofiação. Todos os catalisadores foram caracterizados por espectrometria de fluorescência de raios X por dispersão de energia (EDX), difração de raios X (DRX), análise termogravimétrica (TGA), adsorção e dessorção de N2 a 77 K, microscopia eletrônica e redução a temperatura programada (TPR) e testados na reação de DCM a 500 °C variando o tempo reacional (30, 180 e 240 min) e a concentração de metano (CH4/N2 = 1/6 e 1/1 (v/v)). A performance catalítica foi estudada a partir da conversão do metano, da estabilidade do catalisador, do rendimento em materiais carbonáceos e produção de hidrogênio. O carbono formado foi caracterizado por TGA, espectroscopia Raman, microscopias eletrônicas de transmissão (MET) e de varredura (MEV). Os resultados indicaram que a ancoragem de 10 e 20 % na BSI seguido da calcinação promoveram mudanças estruturais, delaminação total, das  camadas de argila. Enquanto a ancoragem do NiO na argila modificada termicamente, BSI500, manteve sua estrutura delaminada. A localização final das partículas de NiO na superfície da argila bentonítica foi conduzida pelo tipo de delaminação, parcial ou total, que as camadas de argila sofreram, influenciando na força de interação entre metal-suporte (TPR). A síntese da amostra via técnica de eletrofiação, 20Ni-BSI-EC, facilitou uma forte interação entre NiO-BSI, prevenindo a aglomeração do NiO em partículas maiores. As alterações texturais e a mesoporosidade dos materiais foram confirmadas por adsorção e dessorção de N2 a 77 K. Todos os catalisadores sintetizados apresentaram atividade catalítica formando carbono ordenado e hidrogênio. Para os catalisadores testados na DCM durante 180 min, CH4 /N2 = 1/6 (v/v), a amostra com 10 % de Ni ancorado em BSI500, 10Ni-BSI500, apresentou a maior conversão de metano, com 62 %, seguido do catalisador ancorado em alumina 20Ni-Al2O3 (54 %). Em termos de rendimentos em materiais carbonáceos e em hidrogênio, nestas condições reacionais, 10Ni-BSI (32 %) e 20Ni-Al2O3 (30 %) apresentaram rendimento similares, mas quando testados durante 30 min, 20Ni-Al2O3 apresentou 95 % em rendimento, e 20Ni-BSI e 10Ni-BSI500 apresentaram 74 e 70%, respectivamente. Com uma alimentação de CH4 /N2 = 1/1 (v/v) durante 240 min de reação, 20Ni-BSI apresentou 99 % de rendimento em materiais carbonáceos e, também, em hidrogênio. Em termos quantitativos de massa de H2 gerado nas reações com alimentação CH4 /N2 = 1/6 (v/v) foi observada a seguinte sequencia decrescente de produção: 20Ni-Al2O3, 9 mg; 20Ni-BSI, 7 mg; 10Ni-BSI500, 6,5 mg nas reações em 30 min, e 10Ni-BSI, 20Ni-BSI, ~18 mg; 10Ni-BSI500, 20Ni- Al2O3, ~ 17,5mg nas reações de 180 min. Na reação em 240 min com fluxo CH4 /N2 = 1/1 (v/v) o 20Ni-BSI produziu 767 mg de H2 livre. Destacouse a interação metal-suporte permitiu a formação do carbono por mecanismos de crescimento pela base e pela ponta, cujos carbonos apresentaram ordenamento no formato de nanotubos de carbono com paredes múltiplas defeituosas. 

MEMBROS DA BANCA:
Externo(a) à Instituição - Antoninho Valentini
Externo(a) à Instituição - RODRIGO JOSÉ DE OLIVEIRA
Externo(a) ao Programa - 1527220 - CAMILA BRAGA DORNELAS
Interno(a) - 426640 - FABIANE CAXICO DE ABREU GALDINO
Presidente - 1646575 - RUSIENE MONTEIRO DE ALMEIDA
Externo(a) ao Programa - 2928446 - SAMUEL TEIXEIRA DE SOUZA